西安交大科研人员在电催化制氢领域取得新进展-尊龙凯时ag旗舰厅

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来源:       时间:2019-05-29      点击量:

氢被认为是未来理想的能源载体。基于廉价过渡金属基催化剂的电催化制氢技术是目前获取高纯氢的理想方案之一。电催化析氢反应(hydrogen evolution reaction, her)中最重要的基元步骤包括氢吸附活化及脱附产氢。但是,由于这类催化剂往往拥有较强或较弱的表面活性氢吸附,进而使脱附产氢或氢吸附活化步骤受限,最终影响析氢效率。这也是目前该研究领域所面临的瓶颈问题。

氢溢流是指活性氢的迁移现象,其在多相催化反应中较为常见。基于此,将表面氢吸附较强及较弱的her催化剂串联为一体,利用氢溢流效应理论上可使整体催化剂的基元步骤不再受限,即电解液中的质子在表面氢吸附较强的催化剂上得到有效富集并溢流至表面氢吸附较弱的催化剂上高效释放出氢气。但是,理论上这一溢流过程涉及活性由氢吸附较强至较弱表面的转移扩散,需要克服较大能垒,其在动力学和热力学上并不是有利的过程。因此,如何加深对于her中氢溢流效应的认知并有效降低转移能垒是突破上述研究瓶颈的关键。

针对这一问题,我校青年教师李家源与常春然副教授、马媛媛副教授和瞿永泉教授研究团队合作,设计并构筑了乙二醇配体修饰的pt/cop多元催化体系,通过实验与理论计算相结合的手段,深入研究了该体系中氢溢流的过程以及所引发的析氢反应动力学优化的内在机制。研究表明乙二醇配体的引入起到如下功能:(1)降低活性氢物种从pt到cop的溢流能垒;(2)富集质子在pt表面吸附进一步降低氢溢流的能垒和(3)调控界面处的活性位点的电子结构。基于这一配体效应,一条新的电催化析氢反应路径被打通: 质子在pt富集和活化、溢流扩散(pt至cop)及在cop上脱附产氢。该路径可使复合催化剂中氢吸附活化及脱附产氢步骤均变的有利,最终改善电催化析氢反应动力学。催化剂在低pt负载量(1.5 wt%)下的电催化析氢性能已超越商业化的pt/c催化剂(20 wt%)。该工作为电催化析氢反应动力学优化提供一条可行的思路并有助于新型电催化剂的设计。

该研究工作以“ethylene-glycol ligand environment facilitates highly efficient hydrogen evolution of pt/cop through proton concentrating and hydrogen spillover”为题,在《energy & environmental science》上发表,实验部分由李家源博士与马媛媛副教授和瞿永泉教授设计,理论部分由常春然副教授团队计算。李家源博士为本论文的第一作者,常春然副教授、马媛媛副教授和瞿永泉教授是本论文的共同通讯作者,西安交通大学化学工程与技术学院为第一署名单位。

《energy & environmental science》期刊是能源环境领域的领先刊物,报道能源转化与存储、替代型燃料技术等能源环境科学领域的重大、高影响力、开拓性研究成果,2017年影响因子为 30.067。

李家源博士系西安交通大学化工学院讲师,致力于新型过渡金属基电催化剂的设计与研究,近年来主持“中国博士后创新人才支持计划”,“中国博士后面上项目”,“陕西省自然科学基础研究计划(青年项目)”,“中央高校基本科研业务费”等基金,在energy environ. sci., adv. funct. mater., nano res., j. mater. chem. a, j. phys. chem. c, acs appl. mater. inter., chemcatchem, carbon等期刊上发表sci论文11篇。

文章链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00752k#!divabstract

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